應(yīng)用案例

Picarro?G2307（美國東北部夏季污染事件期間臭氧形成化學(xué)的變化)

發(fā)表時(shí)間：2024-04-17

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為了了解臭氧形成的局部空間和時(shí)間變化，本研究結(jié)合了甲醛（HCHO）和二氧化氮（NO₂）的對流層垂直柱密度（VCD_Trop）——表示為HCHO-VCD_Trop和NO₂-VCD_Trop，它們是從使用航空遙感和對流層監(jiān)測儀器結(jié)合地面測量對2018年5月至8月兩個(gè)東北部城市地區(qū)高臭氧日臭氧前驅(qū)體變化的調(diào)查中得到的。在紐約市（NYC）和巴爾的摩/華盛頓特區(qū)（BAL/DC），HCHO-VCD_Trop整體呈現(xiàn)增加趨勢，但較高的NO₂-VCD_Trop主要發(fā)生在城市中心的臭氧超標(biāo)日。HCHO-VCD_Trop與NO₂-VCD_Trop的比率被提議作為當(dāng)?shù)氐乇沓粞跎伤俾蕦ζ淝膀?qū)體的敏感性指標(biāo)，通常在臭氧超標(biāo)日增加，這意味著朝著對氮氧化物更敏感的臭氧生產(chǎn)機(jī)制過渡。

地表臭氧（O₃）是地面煙霧的主要組成部分，可破壞人類呼吸系統(tǒng)，并對生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生負(fù)面影響。2015年，美國環(huán)境保護(hù)局（EPA）將一級和二級國家環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（NAAQS）修訂為每天8小時(shí)平均（MDA8）地面臭氧濃度最高值為70 ppb。我們已經(jīng)付出了大量努力來減少地面臭氧，但臭氧產(chǎn)生的復(fù)雜性使其緩解任務(wù)成為一項(xiàng)持久的挑戰(zhàn)。2018年夏季（5月至8月），在美國東北部地區(qū)的兩項(xiàng)空氣質(zhì)量現(xiàn)場活動(dòng)——長島桑德對流層臭氧研究（LISTOS）和臭氧水-陸環(huán)境過渡研究（OWLETS-2），提供了一系列豐富的臭氧及其前體的機(jī)載和地面測量。這些區(qū)域?qū)嵉鼗顒?dòng)提供了一個(gè)機(jī)會(huì)來測試衛(wèi)星衍生產(chǎn)品識別不同臭氧產(chǎn)生機(jī)制的能力。

*HCHO與臭氧相互作用

*沒有甲醛的情況下也可能存在臭氧，但不能在低濃度甲醛情況下形成高濃度臭氧

引用自紐約州環(huán)境保護(hù)部空氣資源司-空氣質(zhì)量監(jiān)測局NESCAUM和NYSERDA中使用Picarro G2307分析儀測試的數(shù)據(jù)（G2307 Analyzer Updates；

https://www.nescaum.org/documents/listos/1300-4-listos-picarro_furdyna-20211014.pdf）

該研究使用了甲醛（HCHO）和NO₂的對流層垂直柱密度（以下簡稱HCHO-VCD_Trop和NO₂-VCD_Trop）以及它們的比率，該比率已用于指示表面臭氧生成對VOC和NOx排放的相對敏感性。六氯環(huán)己烷是揮發(fā)性有機(jī)化合物氧化后的一種常見中間體，其空間變異性與美國東部夏季的異戊二烯排放量以及一些城市地區(qū)的人為排放量密切相關(guān)。在VOC氧化過程中，HCHO與臭氧一起產(chǎn)生，與表面臭氧相關(guān)。先前的工作表明，從衛(wèi)星儀器中獲取的HCHO-VCD_Trop與NO₂ VCD_Trop的比率（以下簡稱HCHO/NO₂-VCD_Trop）可以預(yù)測近地表臭氧光化學(xué)的空間和時(shí)間變化趨勢。臭氧濃度反映了當(dāng)?shù)毓饣瘜W(xué)、遷移（水平和垂直）和沉積的綜合影響，促使我們研究HCHO和NO₂濃度的VCD_Trop變化及其比率。

*夏季24個(gè)星期六/星期日（左欄）的區(qū)域平均HCHO-VCD_Trop（上）、NO₂-VCD_Trop（中）和HCHO-VCD_Trop/NO₂-VCD_Trop（下）略高于24個(gè)星期二/星期四（右欄）

研究結(jié)果表明紐約市城區(qū)處于NOx飽和狀態(tài)，而夏季平均NO₂-VCD_Trop較低的BAL/DC區(qū)對NOx更敏感。早些時(shí)候的研究還得出結(jié)論，盡管在過去的二十年中，包括紐約大都市區(qū)在內(nèi)的整個(gè)美國正在將城市化學(xué)向氮氧化物敏感方向轉(zhuǎn)變，紐約市的城市核心仍然是氮氧化物飽和的。自2000年初以來，BAL/DC區(qū)域也被確定為由NOx敏感區(qū)域主導(dǎo)。在任何氮氧化物飽和的城市地區(qū)，即使減少VOC的排放可能有助于減少當(dāng)?shù)氐某粞?，但首先要確定當(dāng)?shù)厝藶榕欧牛ɡ?，來自揮發(fā)性化學(xué)產(chǎn)品的VOC）與生物排放是否主導(dǎo)了導(dǎo)致臭氧的VOC反應(yīng)性，特別是因?yàn)樯颲OC排放通常是不可控的。然而，無論如何減少氮氧化物排放都將減少整個(gè)區(qū)域的臭氧生產(chǎn)，并且在減少量足夠的情況下將城市核心轉(zhuǎn)變?yōu)閷Φ趸锩舾小?/p>

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原文鏈接：

https://doi.org/10.1021/acs.est.2c02972

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